O acervo do Museu foi constituído inicialmente por peças reunidas quando do tombamento do imóvel pelo SPHAN no ano de 1958, além de doações feitas pelo neto de Benjamin Constant, Pery Constant Bevilaqua. Com a retomada da casa pela União, em 1961, por ocasião do falecimento da filha mais nova de BC, foram encontradas peças de mobiliário que também ficaram sob a guarda do SPHAN. No ano de 1980, com os trabalhos de organização do Museu, foi doado mais um conjunto de objetos que pertenceram a Benjamin Constant e seus familiares por seu neto Pery, para a montagem da exposição e inauguração do Museu em 1982.